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我校在二氧化碳加氫合成甲醇催化劑研究領域取得新進展

發佈時間:2019-03-18 16:18:22 来源:博狗体育煤科學與技術省部共建國家重點實驗室培育基地 作者:博狗体育在线

近日,煤科學與技術省部共建國家重點實驗室培育基地傳出喜訊,該基地李聰明教授及其團隊在CO2加氫合成甲醇催化劑研究方面取得新進展,相關研究成果發表在催化頂尖期刊Journal of Catalysis(2019,372:163-173)上,論文第一作者爲我校碩士研究生陳闊,李聰明教授作爲指導老師,與李忠教授爲共同通訊作者。

銅基催化劑是CO2加氫合成甲醇最爲廣泛採用的催化劑,在實際的多相催化反應過程中,如何避免或者抑制銅粒子團聚長大以提高催化劑穩定性一直是該領域面臨的一個重大挑戰。而發展負載型銅基催化劑以提高活性組分的分散度,具有十分廣闊的研究前景。其中,SiO2載體由於具有高比表面積而被認爲是一類負載銅基催化劑的優良載體,該載體不僅對活性組分起到支撐和分散作用,而且與活性組分發生相互作用,在一定程度上對反應物分子吸附、表界面反應甚至產物脫附等都具有重要作用。然而,銅物種與SiO2載體相互作用力較弱,在反應過程中由於顆粒大小分佈不均勻所誘發的粒子遷移或者Ostwald熟化效應誘導的粒子團聚引起金屬表面積減少、或者金屬與助劑或者載體相互作用減弱導致催化劑失活。因此發展一種簡單直接的合成方法制備高活性、高穩定性且均勻分散的負載型銅基催化劑,有利於推動負載型催化劑的實用化進程。

該成果設計了一種旋蒸輔助沉積沉澱法,通過旋轉蒸發輔助處理和沉積沉澱法相結合成功製備出金屬粒子分佈均勻的CuZnO/SiO2催化劑。該催化劑在CO2加氫合成甲醇反應中表現出優良的反應性能。研究表明,銅基催化劑金屬粒徑分佈與催化劑反應活性與穩定性密切相關,粒徑分佈範圍的窄化,能夠有效地抑制活性金屬的Ostwald熟化效應,進而提高催化劑的穩定性。該項成果還對製備方法和催化劑失活原因進行了詳細探討。此項研究爲製備高活性、高穩定性且均勻分散的負載型催化劑提供了新的思路,也爲負載型催化劑的宏量製備奠定了方法學基礎。

據悉,相關研究成果擁有自主知識產權,已申請中國發明專利(申請號:201810801017.5,公開號:CN 108889303 A),該項研究得到了國家自然科學基金、山西省自然科學基金和中科院大連化物所催化基礎國家重點實驗室開放課題等的資助。


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